Los espers de Ciudad Academia están clasificados en seis niveles, donde los"Nivel 0" carecen de poder, mientras que los "Nivel 5" poseen una cantidad de poder abrumador. De los varios millones de Espers que residen en Ciudad Academia, solo siete de ellos han alcanzado el Nivel 5, y el más alto de ellos es el conocido como Accelerator. To aru Kagaku no Accelerator se enfoca en el Nivel 5 más fuerte después de proteger a la alegre Last Order al precio de gran parte de su poder. Recuperándose en el hospital, Accelerator ha llevado una vida relativamente tranquila hasta que termina salvando la vida de Estelle Rosenthal, una misteriosa chica que lleva una foto de Last Order. Desafortunadamente, Accelerator ahora se ve arrastrado a un nuevo conflicto en la forma de una organización siniestra llamada Acción disciplinaria que planea usar Last Order para una misión peligrosa. Ahora que han puesto en marcha su plan y están persiguiendo a la joven, depende del esper más poderoso del mundo y su nuevo compañero para proteger a Last Order y defender a Ciudad Academia en el proceso.